張旭的書法，始化於張芝、二王一路，以草書成就最高。史稱“草聖”。他自己以繼承“二王”傳統為自豪，字字有法，另一方麵又效法張芝草書之藝，創造出瀟灑磊落，變幻莫測的狂草來，其狀驚世駭俗。相傳他見公主與擔夫爭道，又聞鼓吹而得筆法之意；在河南鄴縣時愛看公孫大娘舞西河劍器，並因此而得草書之神。顏真卿曾兩度辭官向他請教筆法。張旭是一位純粹的藝術家，他把滿腔情感傾注在點畫之間，旁若無人，如醉如癡，如癲如狂。唐韓愈《送高閑上人序》中讚之：“喜怒、窘窮、憂悲、愉佚、怨恨、思慕酣醉、無聊、不平，有動於心，必於草書焉發之。觀於物，見山水崖穀、鳥獸蟲魚、草木之花實、日月列星、風雨水火、雷霆霹靂、歌舞戰鬥、天地事物之變，可喜可愕，一寓於書，故旭之書，變動猶鬼神，不可端倪，以此終其身而名後世。”這是一位真正的藝術家對藝術的執著的真實寫照。難怪後人論及唐人書法，對歐、虞、褚、顏、柳、素等均有褒貶，唯對張旭無不讚歎不已，這是藝術史上絕無僅有的。
張旭開元年間曾來常熟任縣尉。《唐國史補》等史書所記，他性嗜酒，常喝得酩酊大醉，醉後呼叫狂奔，然後揮筆寫字，有時竟用頭發沾著墨汁疾書，酒醒後觀賞自己的書法，龍飛鳳舞，飄逸萬態，以為有神力相助。常熟人民為了紀念張旭，直到今天，城內東門方塔附近還保留著一條“醉尉街”。舊時，城內還曾建有“草聖祠”，祠內的一副楹聯：“書道人神，落紙雲煙，今古競傳八法；酒狂稱草聖，滿堂風雨，歲時宜奠三杯”，表達了邑人對這位草書之聖的深深崇敬。張旭洗筆硯的池塘也曾長期保留，稱為“洗硯池”。
張旭草楷俱佳，尤長草書。他的草書，名噪當代，影響後世，在中國書法史上占有極為重要的地位。唐文宗時，詔以張旭草書、李白歌詩、裴劍舞，並稱“三絕”。唐代大詩人杜甫在《飲中八仙歌》中把張旭稱譽為“草聖”，有“張旭三杯草聖傳，脫帽露頂王公前，揮毫落紙如雲煙。”的詩句；唐代大書法家顏真卿、懷素都曾師法於他。
唐人張國《幽閑鼓吹》中記述過的一則關於張旭任常熟縣尉時從一老翁處獲得教益的故事，正說明了這一點。這則故事說：張旭到常熟任縣尉才十多天，有一個老翁為了一件小事到縣衙內告狀，張旭給他寫了一張判決書，不料過了數日，這個老翁又來求判，張旭非常惱火，責備這個老翁道：“你怎麽敢為了一件細小閑事屢次來求判。吵擾衙門!”這個老翁回答說：“我實在不是為了再來求判，而是因為看到你上次判決書上的書法筆跡奇妙，想多得一些作為墨寶珍藏起來。”當張旭在談話間得知這老翁家藏有其先父的遺墨精品時，就要他拿來觀覽。張旭看到老翁先父的墨跡時，驚呼“天下工書者也”，從此張旭盡得運用筆法的妙詣，書藝大進，成了冠絕當時的一代書法大家。